SCIENTIFIC HIGHLIGHTS

Artikel des IRIS-Nachwuchsgruppenleiters Michael J. Bojdys wird in Nature Communications veröffentlicht

Der IRIS Nachwuchsgruppenleiter Michael J. Bojdys und sein internationales Team können einen großen Erfolg verbuchen: Ihr Artikel "Real-time optical and electronic sensing with a β-amino enone linked, triazine-containing 2D covalent organic framework" wurde für die Veröffentlichung in der renommierten Fachzeitschrift Nature Communications ausgewählt.
Bojdys Artikel beschäftigt sich mit „aromatischen 2-dimensionalen, kovalenten organischen Netzwerken“ (2D COFs), einer neuen Klasse poröser organischer Materialien, welche die präzise Eingliederung organischer Einheiten in periodische Strukturen ermöglichen. COFs können chemisch so gestaltet werden, dass sie bestimmte Oberflächenfunktionsgruppen beinhalten, die zur Regulierung optischer und elektronischer Eigenschaften genutzt werden können. Die geringe Stabilität der COFs gegenüber chemischen Triggern hat die praktische Anwendung bisher jedoch unmöglich gemacht.
Zusammen mit einem Te
am vom Institute of Organic Chemistry and Biochemistry of the CAS (Prag, Tschechische Republik) haben Bojdys und sein Team von der Humboldt-Universität zu Berlin ein neues Gestaltungsprinzip für COFs erforscht, das auf eine starke, ganzheitliche Konjugation und Einbindung von Donor-Akzeptor-Domänen setzt. In dieser Studie wurde ein neuer, hochstabiler, chemoresistenter β-Aminoenon-gebundener, triazinhaltiger COF als optischer und elektronischer Echtzeit-Sensor für flüchtige Säuren und Basen verwendet. Das Team konnte feststellen, dass die Sensing-Fähigkeit des COF durch Protonierung des Elektronenakzeptors - eines Triazinrings – gezeigt werden kann: Es kam zu einer Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit um zwei Größenordnungen und einer mit bloßen Augen sichtbaren optischen Reaktion. Diese Ergebnisse sind ein vielversprechender Ansatz für die Entwicklung praktischerer Sensoren und Schalter.

IRIS Adlershof gratuliert Michael J. Bojdys und seinem Team zu dieser erfolgreichen Studie und ihrer Ver­öff­ent­lich­ung in der Zeit­schrift Nature Com­mu­ni­ca­tions!


Aufgrund seiner großen Begeisterung für das Konzept von IRIS Adlershof und die hier durchgeführte Forschung kam der ERC-Stipendiat Bojdys 2018 an die Humboldt-Universität zu Berlin und zu IRIS Adlershof. Er leitet die Nachwuchsgruppe "Funktionale Materialien", ihr Forschungsfokus ist die Entwicklung metallfreier, elektronischer Komponenten für Transistoren und Sensoren auf der Basis funktionaler Materialien aus leichten, kovalent gebundenen Atomen. Im Mittelpunkt des Projekts steht die Herausforderung, die von der molekularen, organischen Chemie bekannten Kontrollmechanismen und Modularität auf makroskopische Strukturen zu übertragen.

Real-time optical and and electronic sensing with a β-amino enone linked, triazine-containing 2D covalent organic framework

R. Kulkarni, Y. Noda, D.K Barange, Y.S. Kochergin, P. Lyu, B. Balcarov, P. Nachtigall, and M.J. Bojdys
Nat. Commun 10 (2019) 3228


Die Pressemitteilung der Humboldt-Universität zu Berlin finden Sie hier.

Neuer Halbleiter aus der Familie der Kohlenstoffnitride

Teams der Humboldt-Universität und des Helmholtz-Zentrum für Materialien und Energie Berlin haben ein neues Material aus der Familie der Kohlenstoffnitride untersucht. Das Triazin-basierte graphitische Kohlenstoffnitrid (TGCN) ist ein Halbleiter, der sich gut für Anwendungen in der Optoelektronik eignen sollte. Die Struktur ist zweidimensional und erinnert an Graphen. Anders als beim Graphen ist die Leitfähigkeit jedoch senkrecht zu den Ebenen 65mal höher als in den Ebenen selbst.

Manche organische Materialien könnten ähnlich wie Siliziumhalbleiter in der Optoelektronik eingesetzt werden. Ob als Solarzellen, Leuchtdioden oder auch als Transistoren – wichtig ist dabei die so genannte Bandlücke, also der Energieunterschied zwischen Elektronen im Valenzband (gebundener Zustand) und dem Leitungsband (beweglicher Zustand). Durch Licht oder eine elektrische Spannung lassen sich Ladungsträger vom Valenzband ins Leitungsband heben – so funktionieren im Prinzip alle elektronischen Bauelemente. Ideal sind Bandlücken zwischen 1-2 Elektronenvolt.

Ein Team um den Chemiker Dr. Michael J. Bojdys vom IRIS Adlershof und dem Institut für Chemie der Humboldt-Universität zu Berlin hat kürzlich ein neues organisches Halbleitermaterial aus der Familie der Kohlenstoffnitride synthetisiert. Das Triazin-basierte graphitische Kohlenstoffnitrid oder TGCN besteht nur aus Kohlenstoff- und Stickstoff-Atomen und lässt sich als brauner Film auf einem Quarzsubstrat aufwachsen. Die C- und N-Atome bilden miteinander sechseckige Waben, ähnlich wie im Graphen, das aus reinem Kohlenstoff besteht. Wie bei Graphen ist auch beim TGCN die kristalline Struktur zweidimensional. Bei Graphen ist die Leitfähigkeit in der Ebene jedoch exzellent, senkrecht dazu deutlich schlechter. Bei TGCN ist es genau umgekehrt: die Leitfähigkeit senkrecht zur Ebene ist rund 65mal höher ist als in der Ebene selbst. Mit einer Bandlücke von 1,7 Elektronenvolt ist TGCN ein guter Kandidat für Anwendungen in der Optoelektronik.

Der Physiker Dr. Christoph Merschjann vom Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie GmbH (HZB) hat daraufhin im Laserlabor JULiq, einem Joint Lab zwischen HZB und Freier Universität Berlin, die Transporteigenschaften in Proben aus TGCN mit zeitaufgelösten Absorptionsmessungen im Femto- bis Nanosekundenbereich untersucht. Solche Laserexperimente stellen eine der wenigen Möglichkeiten dar, makroskopische Leitfähigkeiten mit mikroskopischen Transportmodellen zu verknüpfen. Aus den Messdaten konnte er ableiten, wie die Ladungsträger durch das Material diffundieren. „Sie verlassen die sechseckigen Waben aus Triazin-Einheiten nicht horizontal, sondern bewegen sich schräg zur nächsten Triazin-Einheit in der Nachbarebene. Dabei führt die Kristallstruktur zu einer bevorzugten Bewegung entlang röhrenartiger Kanäle.“ Dieser Mechanismus könnte erklären, dass die Leitfähigkeit senkrecht zu den Ebenen deutlich höher ist, als in den Ebenen.  „TGCN ist daher bislang der beste Kandidat, um gängige anorganische Halbleiter wie Silizium mit ihren teilweise kritischen “Dotanden” aus seltenen Elementen zu ersetzen“, sagt Michael Bojdys. „Unser Herstellungsverfahren, das wir in meiner Gruppe an der Humboldt-Universität entwickelt haben, führt zu flachen Schichten von halbleitendem TGCN auf isolierendem Quartzglas. Das ermöglicht Upscaling und einfache Device-Produktion."

Directional charge transport in layered, two‐dimensional triazine‐based graphitic carbon nitride
Y. Noda, C. Merschjann, J. Tarábek, P. Amsalem, N. Koch, and M.J. Bojdys
Angew. Chem. Int. Ed. 58 (2019) 9394


 

Researchers demonstrate very large electric tuning of a single quantum emitter at room temperature

Bright and tunable solid-state single-photon emitters (SPEs) are required for the realization of scalable quantum photonic technologies. Recently, optically active defects in a two-dimensional material, boron nitride (h-BN), have been extensively studied as bright single-photon emitters with a narrow linewidth and operating at room temperature. The layered nature of h-BN also offers potential advantages for integration in novel opto-electronic hybrid elements including photonic resonators, waveguides, modulator, and detectors. In order to exploit the functionality of such elements a tuning of the emitter’s fluorescence line is essential. Tuning via the Stark effect using a static electric field has been suggested for various solid-state emitters, such as quantum dots or color centers in diamond. Researcher from the Institute of Physics of Humboldt-University together with coworkers from the University of Technology in Sydney were now able to demonstrate controlled and reversible Stark tuning of individual emitters in hBN. They used a metallic tip of an atomic force microscope (AFM) to locally select a single emitter and tune it over a record range of up to 5.5 nanometers at room temperature.


a) Structure of a defect in hexagonal Boron Nitride. b) Schematic of the experiment, where a metallic AFM tip is placed above a single defect emitter and a bias voltage is applied. C) Measured Stark-shift of the narrow fluorescence line.

Based on their results the researchers suggest building a room-temperature single photon source, which can be tuned electrically in or out of a resonance of a plasmonic resonator. “Such a source would be highly desirable as a reliable non-classical light source for applications in quantum-enhanced sensing and metrology or in quantum key distribution.” says Prof. Oliver Benson, who is researcher in IRIS Adlershof and leads the Humboldt-team.
 
Very large and Reversible Stark-Shift Tuning of Single Emitters in Layered Hexagonal Boron Nitride
N. Nikolay, N. Mendelson, N. Sadzak, F. Böhm, T. T. Tran, B. Sontheimer, I. Aharonovich, and O. Benson
Phys. Rev. Applied 11 (2019) 041001
 

 

Optische Displays in neuem Licht

Wissenschaftler des Instituts für Chemie und des IRIS Adlershof der Humboldt-Universität zu Berlin haben in Zusammenarbeit mit Forschern der Universität Strasbourg und dem University College London erstmals lichtemittierende organische Transistoren realisiert, die durch Lichtpulse ferngesteuert werden können. Die Ergebnisse ihres konzeptionell neuartigen Ansatzes, der lumineszierende Polymere mit photoschaltbaren Molekülen kombiniert, wurden jetzt in Nature Nanotechnology veröffentlicht. Organische lichtemittierende Transistoren, eine Art Symbiose aus organischem Transistor (OTFT) und organischer Leuchtdiode (OLED), sind Schlüsselkomponenten für verschiedene optoelektronische Anwendungen im Displaybereich. Die Integration mehrerer verschiedener Funktionalitäten in ein und dasselbe Bauteil stellt eine große Herausforderung dar und die nächste Generation von hochauflösenden Bildschirmen erfordert darüber hinaus eine Verdichtung visueller Information in einzelne und ultrakleine Punkte. Ein interdisziplinärer Verbund von Chemikern und Physikern in Berlin, Strasbourg und London hat nun einen großen Schritt vorwärts unternommen und erstmals einen lichtemittierenden organischen Transistor entwickelt, der durch Licht kontrolliert werden kann. Dazu haben sie ein speziell maßgeschneidertes Molekül als kleinstmöglichen optischen Schalter mit einem lumineszierenden Polymer kombiniert. Im so hergestellten Bauelement ändert der molekulare Schalter unter Einwirkung von ultraviolettem und sichtbarem Licht reversibel seine elektronischen Eigenschaften und das Leuchten wird somit gesteuert. Da es für Displayanwendungen nicht ausreicht, lediglich eine Farbe abzustrahlen, haben die Forscher die Schaltermoleküle und Polymere variiert und so auf einander abgestimmt, dass die entsprechenden Transistoren in allen drei Primärfarben, das heißt rot, grün und blau, leuchten und somit das gesamte Farbspektrum abdecken können. Das enorme Anwendungspotenzial des Ansatzes konnte eindrucksvoll demonstriert werden, indem beliebige Muster, wie beispielsweise Buchstaben, mit einem Laser wiederholt geschrieben und gelöscht wurden und zwar mit extrem hoher Geschwindigkeit und räumlicher Auflösung von wenigen Mikrosekunden und Mikrometern – jenseits der derzeitig besten Retina-Displays. Als Resultat ist es somit prinzipiell möglich, die schnellen und hochauflösenden „smarten“ Displays bequem anzusteuern und beliebig zu konfigurieren.

Optically switchable organic light-emitting transistors
L. Hou, X. Zhang, G.F. Cotella, G. Carnicella, M. Herder, B.M. Schmidt, M. Pätzel, S. Hecht, F. Cacialli, and P. Samorì
Nature Nanotechnology 14 (2019) 347


Ab initio modeling of novel photocathode materials for high brightness electron beams

The development of laser-driven photocathode radio-frequency electron injectors has become a significant enabling technology for free electron lasers and for the fourth generation of light sources. Such remarkable progress come with quest for novel materials that are able to operate in the visible region with optimized quantum efficiency and minimized intrinsic emittance. Multi-alkali antimonides have recently emerged as ideal materials for photocathode applications in spite of the little fundamental knowledge regarding their electronic and optical properties. A team composed of scientists from the HU Berlin and HZB carried out a systematic investigation of the electronic structure and excitations of CsK2Sb, an exemplary and promising multi-alkali antimonide, by means of first-principles many-body methods. The results of their study confirm that this material is an excellent candidate for photocathode applications and pioneers a new research line bridging solid-state theory, material science, and accelerator physics in view of an improved modelling and design of materials for the next-generation electron sources.

This work was published on The Journal of Physics: Condensed Matter (http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1361-648X/aaedee) as an invited contribution to Prof. Caterina Cocchi, a member of IRIS Adlershof since 2017, to the special issue “Emerging leaders 2018” (http://iopscience.iop.org/journal/0953-8984/page/Emerging-leaders-2018).
 
First-principles many-body study of the electronic and optical properties of CsK2Sb, a semiconducting material for ultra-bright electron sources
C. Cocchi, S. Mistry, M. Schmeißer, J. Kühn, and T. Kamps
J. Phys.: Condens. Matter 31 (2019) 014002


 

Hybrid Organic-Inorganic Perovskites: Promising Substrates for Single-Atom Catalysts

Mononuclear metal species are widespread in enzymes and homogeneous catalysts. When such isolated single metal atoms are placed on a solid surface, they can also play an important role in heterogeneous catalysis. In the past few years, great attention has been paid to single-atom catalysts, not only because they can exhibit superior catalytic performance, but also, because they offer a novel way of maximizing the efficiency of utilizing atoms, which is especially desirable in the use of scarce metal elements like platinum. However, single atoms cannot work in isolation but need to be dispersed on suitable substrates.
Qiang Fu and Claudia Draxl have recently demonstrated that hybrid organic-inorganic perovskites ˗ the emerging candidates in solar-cell applications ˗ are highly promising substrates for Pt single atom catalysts. Through systematic first-principles calculations, they found that single Pt atoms are stabilized on such substrates through a synergistic cooperation between covalent bond formation and charge transfer. The generated Pt sites possess excellent catalytic properties in CO oxidation and may be able to play a role in CO2 reduction. This work not only has promising consequences in single-atom catalysis but also sheds light on potential applications of hybrid perovskites as photocatalysts.
 
Hybrid Organic-Inorganic Perovskites as Promising Substrates for Pt Single-Atom Catalysts
Q. Fu and C. Draxl
Physical Review Letters 122 (2019) 046101


 

Erkundung der “idealen Zone” halb­lei­ten­der Po­ly­mer­pho­to­ka­ta­ly­sa­tor­en mittels Donator-Akzeptor Wechselwirkungen

 
Ein Team von Forschern aus Deutschland und Tschechien hat einen Po­ly­mer­ka­ta­ly­sa­tor ent­wi­ckelt, der mit­tels Son­nen­licht Was­ser­stoff aus Was­ser ab­spal­ten kann.
Wasserstoff wird als Energieträger der Zukunft betrachtet, weil er z.B. beim KFZ-Betrieb sauber zu Wasser verbrennt, ohne Treib­haus­ga­se wie Kohl­en­stoff­di­oxid zu erzeugen.
Neuartig an dem Design dieser Art von ­Po­ly­mer­ka­ta­ly­sa­tor­en ist nicht nur, dass sie aus reichlich vorhandenen Elementen bestehen, nämlich Kohlenstoff, Stickstoff und Schwefel. Die Forscher haben insbesondere erkannt, dass die Elektronenwechselwirkungen zwischen dem Eleketronendonator Schwefel und dem Elektronenakzeptor Stickstoff für besonders effiziente Ladungstrennung bei der Lichtkatalyse sorgen. Dies führt wiederum zu Materialien, die ohne chemische oder physikalische Nachbehandlung die höchste bisher bekannte Wasserstoffproduktion von 3158 mmol h-1 g-1 erreichen. Der leitende Autor dieser Arbeit ist seit 2018 ein Junior-Mitglied des IRIS Adlershof, Dr. Michael J. Bojdys.

Exploring the “Goldilocks Zone” of Semiconducting Polymer Photocatalysts by Donor–Acceptor Interactions
Y. S. Kochergin, D. Schwarz, A. Acharjya, A. Ichangi, R. Kulkarni, P. Eliášová, J. Vacek, J. Schmidt, A. Thomas, and M. J. Bojdys
Angew. Chem. Int. Ed. 57 (2018) 14188


 

A “bullseye” antenna helps to read out a quantum sensor

An ideal platform to study the light-matter interaction at the fundamental level consists of single quantum emitters coupled to photonic and plasmonic elements. Such elements are also needed to realize quantum interfaces between stationary and flying quantum bits in quantum networks. Reaching the required nanometer precision for optimum coupling is still a challenge. Approaches for different scenarios have been developed. A very precise approach uses nanomanipulation with the help of atomic force microscopy (AFM) tips, the so-called pick-and-place approach. Here, single nanoparticles containing quantum emitters are transferred from substrate to substrate. The method is highly accurate and deterministic, and it also allows for pre-characterization of the luminescent particles. Moreover, the placement is not final, and several iterations can be performed by nanomanipulation if required. Finally, very different materials for the emitters or substrates (these may contain complex photonic structures like optical waveguides or microresonators) can be employed in order to assemble hybrid systems. A joint team of the Department of Physics and IRIS Adlershof of Humboldt-Universität zu Berlin and the Hebrew University, Jerusalem, now successfully presented a versatile technique allowing for high accuracy placement of a single quantum emitter an a plasmonic nanoantenna. The antenna operates by collecting light in a two-dimensional dielectric waveguide, which is then scattered into a well-defined narrow solid angle by concentric metallic (Ag) rings. Due to these rings such antennas are called bulleseye antennas. A key advantage of a plasmonic antenna is its broad bandwidth, i.e., even light from emitters with a rather wide fluorescence spectrum can be concentrated and directed with very high efficiency. Then, simple subsequent collection optics, even optical fibers, may collect more than 90% of all the emitted light.



AFM, confocal scan, and optical characterization of a placed nanodiamond containing a single nitrogen vacancy (NV) center. a) AFM scans of the placed nanodiamond in the center of the plasmonic bulleseye antenna. b) Measured normalized photon coincidences (g(2)-function) recorded under pulsed excitation with a repetition rate of 2.5MHz. The strongly reduced probability to find two photons after an excitation pulse (reduced peak height near zero time delay ) proves emission of single photons. c) Confocal scan of the antenna with the nanodiamond in the middle. d) Spectrum of the fluorescence from the NV (blue) and a dark field scattering spectrum of the antenna (orange) show a good overlap.

The quantum emitter was a single nitrogen-vacancy (NV) defect center in a nanodiamond. The NV center can be used a single photon source emitting at room temperature. On the other hand it hosts an electron spin state, which can be manipulated and read out optically. In this way nanomagnetometry on the level of single spins can be performed even at room temperature. Prof. Ronen Rapaport and Prof. Oliver Benson, who lead the research teams in Jerusalem and Berlin, respectively, point out: “The coupling of an NV center to a plasmonic antenna dramatically increases the efficiency of the device. This is crucial for its use as quantum light source, and even more for an application as magnetic field quantum sensor. Particularly for applications in biophysics or medicine room-temperature operation and fast non-invasive read out is crucial.” As next steps the researchers want to combine the NV quantum sensor, plasmonic light collecting structures and a microfluidic platform to develop reliable sensors for applications in biophysics.
 
Accurate placement of single nanoparticles on opaque conductive structures
N. Nikolay, N. Sadzak, A. Dohms, B. Lubotzky, H. Abudayyeh, R. Rapaport, and O. Benson
Appl. Phys. Lett. 113 (2018) 113107


 

Lichtgesteuerte Moleküle: Forscher öffnen neue Wege im Recycling

Entdeckung schafft Grundlage für die Wiederverwertung bisher nicht recycelbarer Kunststoffe

Mit Hilfe eines lichtgesteuerten Moleküls und der geeigneten Lichtsequenz lässt sich die Verknüpfung mit einem molekularen Baustein entweder herstellen (UV und rotes Licht; 1. nach 4.) oder brechen (UV und blaues Licht; 4. nach 1.). Visualisierung: Michael Kathan.
 

Robuste Kunst­stoffe bestehen aus mo­le­ku­la­ren Bau­stei­nen, die durch wider­stands­fähige che­mi­sche Ver­bin­dungen zu­sam­men­ge­hal­ten wer­den. Da diese sich kaum wie­der von­einan­der lö­sen las­sen, ist das Re­cycling sol­cher Stof­fe quasi un­mög­lich. Jetzt ent­wickelte ein For­scher­team der Humboldt-Uni­ver­si­tät zu Berlin (HU) ein Mo­le­kül, das mit Hilfe von ver­schie­den­farbigem Licht ge­zielt che­mi­sche Reak­tionen an­trei­ben oder um­keh­ren kann. Das Mo­le­kül ist da­durch in der Lage, be­stimmte Ver­knüp­fungen auf mole­kularer Ebene je nach Bedarf entweder herzustellen oder aufzubrechen, selbst wenn diese besonders stark sind. Die Entdeckung öffnet neue Wege im Recycling und in der Entwicklung nachhaltiger Materialien. Die lichtgetriebene Wiedergewinnung von individuellen Molekülbausteinen hat großes Potential die Wiederverwertung bisher nicht recycelbarer Kunststoffe zu ermöglichen, ohne dabei einen Kompromiss in Farbe, Form oder Qualität eingehen zu müssen.

„Die Funktionsweise unseres Systems ist dem von Selbstbau-Möbeln sehr ähnlich“, erläutern die beiden Erstautoren Michael Kathan und Fabian Eisenreich. „Wir können jetzt bestimmte Strukturen auf molekularer Ebene ohne Verschleiß immer wieder auf- bzw. abbauen. Als Werkzeug benutzen wir jedoch nicht Hammer und Schraubenzieher, sondern rote und blaue Leuchtdioden mit denen wir unsere Moleküle steuern können.“

Die Forschungsergebnisse wurden jetzt in der Fachzeitschrift Nature Chemistry veröffentlicht.

Light-driven molecular trap enables bidirectional manipulation of dynamic covalent systems
M. Kathan, F. Eisenreich, C. Jurissek, A. Dallmann, J. Gurke, and S. Hecht
Nature Chemistry 10 (2018) 1031


 


WEITERE SCIENTIFIC HIGHLIGTHS